Mit gerade einmal 13 Jahren verlässt sie ihr Elternhaus um in Paris am Konservatorium zu studieren – als jüngste Schülerin aller Zeiten.
Mit 18 Jahren wird sie von Daniel Barenboim eingeladen mit dem Orchestre de Paris zu spielen. Dies war der Beginn einer erfolgreichen Karriere: Konzerte mit vielen internationalen Spitzenorchestern und berühmten Dirigenten, gelobte Aufnahmen und zahlreiche Auszeichnungen. 1995 debütiert sie mit den Berliner Philharmonikern und Claudio Abbado und 1999 mit den New Yorker Philharmonikern unter Kurt Masur.
Grimaud tritt regelmäßig bei den renommiertesten Festivals und kulturellen Veranstaltungen auf, auch in kammermusikalischer Besetzung. Zu ihren musikalischen Partnern zählen Sol Gabetta, mit der sie 2014 ein gemeinsames Album („Duo“) veröffentlichte, Rollando Villazón oder Thomas Quasthoff.
Eine zufällige Begegnung mit einem Wolf in Florida beeindruckte sie so sehr, dass sie 1999 in der Nähe von New York das Wolf Conservatorium Center gründete. Hier züchtet sie Wölfe und ist als eine Art Botschafterin für den Erhalt der Spezies tätig. Des Weiteren ist Grimaud als Naturschützerin, Menschenrechtlerin und Buchautorin hervorgetreten.